近日，昆明理工大学环境科学与工程学院李凯教授团队在等离子体催化合成氨领域取得重要研究进展，相关成果以“Plasma-Assisted Ammonia Synthesis from N2 and H2O over rGO-TiO2 Catalysts: Enhancing Energy Efficiency and Unraveling Reaction Mechanisms”为题，发表于国际环境催化领域权威学术期刊ACS Catalysis。
利用再生电力绿色合成氨（NH3），有望成为未来清洁能源版图上的重要拼图。H2O作为H源将N2还原为NH3是一个有前景的低碳方案，但N2和H2O的高效解离仍然是一个挑战。在这项研究中，开发了一种还原氧化石墨烯-二氧化钛（rGO-TiO2）复合催化剂，旨在增强在介质阻挡放电（DBD）低温等离子体条件下的H2O和N2解离，从而促进氨合成。5-rGO-TiO2催化剂实现了4196.62 μmol gcat−1 h−1的氨合成速率和1317.77 mg kWh−1的高能源效率。通过光学发射光谱（OES）、原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等表征手段，证实了活性氮物种、NHx中间体和氨的形成，揭示了rGO在电子转移和反应物解离中的协同作用。Bader电荷分析表明， N2分子在吸附后获得了0.063个电子，促进了N≡N键的初始活化。与此同时，H2O分子失去了0.053个电子，这将促进H2O的解离并提供合成氨所需的氢源。密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，rGO显著降低了氮气和水的解离能垒，从而提高了氨合成效率。rGO-TiO2与等离子体的结合有效增强了催化性能，为低能耗氨合成的催化剂设计提供了新的思路。
李凯教授、马懿星教授为论文的共同通讯作者，博士研究生宋世林为论文的第一作者，昆明理工大学为论文的第一通讯单位。该研究工作得到云南磷石膏资源化与生态化利用重点实验室、国家自然科学基金以及云南基础研究专项，并获“兴滇人才支持计划”青年人才专项资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.5c06041
