大气活性氮气体是影响大气自由基生成和氧化性的关键物种,其收支平衡对大气化学、空气质量和气候变化具有重要影响。近日,昆明理工大学环境科学与工程学院罗永明教授团队刘江平副教授在大气活性氮转化机制及全球变化研究方面取得显著进展,相关成果发表在《Nature》旗下气候和大气科学顶级期刊《npj Climate and Atmospheric Science》,大气科学领域权威期刊Atmospheric Chemistry and Physics以及环境领域权威期刊Environmental Science & Technology Letters上,为大气氮循环及气候改善提供新思路。
进展一以《Aqueous photochemistry of neonicotinoids unveils a major source of atmospheric reactive nitrogen impacting global climate》为题发表在《npj Climate and Atmospheric Science》上。新烟碱类农药是重要新兴含氮污染物,占全球农药市场近30%。随着大规模使用,其环境残留问题日益引发关注。研究团队首次将农药光解与大气活性氮排放直接关联,解释了部分HONO和NOx的“失踪来源”问题,通过水相和气相产物分析以及密度泛函理论(DFT)计算,阐明了大气主要活性氮(HONO和NOx)反应路径,在基础上通过实验室导出动力学参数化的全球模型(GEOS-Chem),预估了新烟碱农药光解产生的年排放量为 71.2 Gg N yr−1(NOx)和 40.7 Gg N yr−1(HONO),进一步评估了对边界层的 HONO、臭氧和OH自由基浓度的影响。这项研究不仅为农药环境风险评估提供了新维度,也为跨学科研究(大气化学-农业生态-环境污染)树立了范例。


进展二以《Formation of Reactive Nitrogen Species Promoted by Iron Ions Through the Photochemistry of Neonicotinoid Insecticide 》为题发表在《Atmospheric Chemistry and Physics》上。在以上研究基础上,深入研究了在水溶性铁的影响,结果表明,在铁离子作用下,新烟碱光解产生的活性氮气体可以增加一个数量级,通过详细表征分析HONO和NO2的增加与Fe3+和Fe2+之间的氧化还原循环以及ROS的生成有关。并基于动力学数据和网格化太阳辐射的实验室参数化方案,评估了其对全球活性氮通量的影响。

进展三以《Revisiting HONO Formation Mechanism by NO2 Conversion on Mineral Dust Surface 》为题发表在《Environmental Science & Technology Letters》上。针对矿质颗粒物NO2转化机制瓶颈,我们评估了来自世界不同地区(非洲、亚洲和北美洲)真实样品NO2非均相生成HONO情况,首次揭示了相对湿度、紫外线、二氧化钛以及矿物表面微生物的协同效应,为大气氮循环以及全球模拟提供了新的理论支撑。


进展一和进展二昆明理工大学为论文的第一单位,进展三为主要通讯单位,刘江平副教授为论文的第一作者或通讯作者,罗永明教授为主要通讯作者之一。该研究成果得到国家自然科学基金创新群体、重点、面上、青年项目支持以及云南省优秀青年项目等支持。